大谷光瑞在这种空气的薰陶之下，留学一结束，就在归国途中和本多惠隆、渡边哲信、倔贤雄及井上丹弘等，一起去丝绸之路上的西域探险旅行。他们先从伦教出发去彼得堡，由此乘火车到西土耳其斯坦的终点安集延，在奥什编成沙漠商队，越过了帕米尔高原。一行人到了喀什噶尔以后，就在这里分成两队，在叶尔羌分手，一队留下继续进行调查，大谷等三人则翻越喜马拉难山进入印度，进行佛教遗迹的调查。

     留下的一队进行了和阂、库车和吐鲁番等地的调查。其中对克孜尔千佛洞的调查，在世界上是名列先茅的。

     1908年(明治四十一年)，大谷组成了第二次探险队，其成员有野村荣三郎和橘瑞超二人。当时的橘瑞超，刚刚是十八岁的弱冠年龄。一行人由北京经外蒙，来到了天山之南。

     这次调查的最大成果，是橘瑞超从楼兰发柯出来的李柏文书。这是由二件完整的和九件断片所构成的文书，是前凉的西域长史李柏，在公元328年从罗泊诺尔湖畔所发的信件的草稿，此信是为了抚慰周围诸国而发出的，是作为攻打当时在高昌(吐鲁番东面)的晋的戊巳校尉赵贞的信号。橘瑞超和野村荣三郎在喀什噶尔见面，翻毯帕米尔高原，到印度斯利那加与大谷光瑞会合。

     1910年开始第三次探险，队员只有橘瑞超一人，另外还有一位名叫霍佩斯的英国青年作为仆从跟随。

     二人从伦敦出发经彼得堡西进人吐鲁番。在那里发现了所谓吐鲁番文书。接着，再次对楼兰进行调查，但到了库车，却得到了打前站的霍佩·斯在和橘瑞超会合以前已因患天花而死亡的悲伤消息。

     橘瑞超把霍佩斯埋葬在喀什噶尔以后，继续进行精力充沛的西域调查。打算从和阂穿越昆仑山，从西藏直达甘肃，但这个计划役有完成，中途折返库车，在另一方面，留居在日本的大谷光一瑞，因与橘瑞超中断了联系而担心，又派了吉川小一郎前去。吉川小一郎从西安到达敦煌，1912年1月与橘瑞超感慨地相逢。他们在敦煌，继斯坦因和伯希和之后，也搞到了一批敦煌文书。橘瑞超随即返国，吉川小一郎在1914年初仍在吐鲁番和准噶尔某地继续调查，同年七月才回国。